Per intercettare la pressione di un tasto (per esempio F1) su un form è necessario innanzitutto impostare a True la proprietà KeyPreview.
Per esempio, è possibile impostare la proprietà nell'evento Load del form 

                        
Private Sub Form1_Load(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles MyBase.Load
    Me.KeyPreview = True
End Sub

Infine si intercetta l'evento KeyDown del form. 

                        
Private Sub Form1_KeyDown(ByVal sender As Object, ByVal e As System.Windows.Forms.KeyEventArgs) Handles Me.KeyDown
    If e.KeyCode = Keys.F1 Then
        '...
    End If
End Sub